Actividad y desactivación de Cu-ZSM5 en la reducción catalítica selectiva de NOx CON C3H8 en presencia de H2O 上市 Deposited
En este trabajo se muestra el efecto del H20 durante la Reducción Catalítica Selectiva de NO con C3Hs (RCS-C3Hs) llevada a cabo sobre el catalizador Cu-ZSM-S, incluyendo su efecto sobre la desactivación catalítica. Se encontró que el H20 tiene dos efectos importantes: i) Inhibe las principales reacciones de la RCS-HC, ii) Causa la desactivación de Cu-ZSMS. ¿La presencia del H20 en la corriente de alimentación al reactor causó un decaimiento inmediato de la conversión de NO a N?, y de C3Hs a COZ y Hz0 atribuido a la adsorción competitiva del HZO con los compuestos de la mezcla de reacción (NO, C3H8, O2). Este decaimiento en las conversiones de NO y C3H8 fue función de la cantidad de H20 alimentada; de esta manera la caída en la conversión de NO, por ejemplo, fué de 75 y 60% para contenidos de H20 en la alimentación de O y S%. Por otro lado, la desactivación del catalizador Cu-ZSMS presentó dos rasgos importantes. A tiempos cortos de reacción (5 720 min.) hubo una caída en la actividad que correlacionó linealmente con el tiempo. Mientras que a tiempos mayores se observó una caída rápida de la actividad que fue asociada a la presencia de un fenómeno de estado sólido, conduciendo a una concentración crítica de sitios activos. Esta idea se vio reforzada por los resultados de TPR, los cuales mostraron que la relación de las especies de Cu (Cu"/Cu') no correlacionaron con la actividad mostrada por los catalizadores. Además, los resultados de TPR después de reacción mostraron un corrimiento hacia mayor temperatura de la banda de reducción atribuida a la especie Cu', corrimiento que fue más pronunciado en los catalizadores desactivados que en los activos. Este corrimiento sugiere la existencia de migraciones de especies Cun+ (muy probablemente en forma de [Cu(OH)]) dentro de la zeolita hacia sitios diferentes en los cuales adquiere mayor estabilidad hacia la reducción por, Asimismo, los resultados de caracterización por RMN e IR no mostraron diferencias estructurales significativas entre los catalizadores activos y desactivados, con lo cual las causas de desactivación de Cu-ZSM5 fueron atribuidas sólo a cambios de las especies del Cu. Se propone un esquema para la desactivación de Cu-ZSM5 en base a los resultados obtenidos.
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